В центре сюжета аниме "Сердце ангела" находится таинственная девушка-киллер из Тайваня, известная под кодовым именем Стеклянное Сердце. Однажды она совершает поступок, который должен был стать последним в её жизни — прыжок с крыши здания. Однако судьба распорядилась иначе: вместо смерти она оказывается на металлическом заборе, что приводит к серьёзной травме сердца. Спасение приходит в виде трансплантации органа, но это событие становится началом новой главы в её судьбе.
Во время комы после операции девушка начинает видеть странные сны, которые, как оказалось, несут в себе важные подсказки. Эти видения приводят её в Японию, где она начинает своё путешествие в поисках донора её нового сердца — Каори Макимуры. Каори, как выясняется, была бывшим партнером знаменитого Городского охотника Рё Саэбы. Это открытие становится ключом к разгадке тайны, которая скрывается за сердцем Стеклянного Сердца.
Хотя "Сердце ангела" берет образы персонажей из "Городского охотника", сюжет развивается в параллельной вселенной, не имеющей прямой связи с оригинальной историей. Это позволяет авторам исследовать новые глубины характеров и раскрыть их тайные мотивы. В этом мире Стеклянное Сердце и Рё Саэба оказываются связаны невидимыми нитями судьбы, и их встреча становится началом не только расследования, но и личного пути к самопознанию и исцелению.